范德华半导体异质结在近红外区域波长可调的层间激子发射

一、研究背景

  尚未实现来自层状半导体材料波长可调的层间激子（IE）。使用单层过渡金属硫族化合物构造的范德华异质双层可以产生连续变化的层间带隙，这是实现可调IE的可行方法。

在这项工作中，我们设计了一系列的范德瓦尔斯异质结构，由一个带隙固定的WSe₂层和另一个带隙不断变化的WS_2(1?x)Se_2x合金层组成。通过稳态光致发光实验，证实了这类异动膜中存在IEs和可调层间带隙。通过调整WS_2(1?x)Se_2x合金层的组成，我们实现了一个非常宽的可调谐带隙范围为1.97?1.40 eV，而来自异质节的波长可调谐IE发射范围为1.52?1.40 eV。时间分辨光致发光实验表明，IE的发射寿命在纳秒以上。

二、工作简介

近日，湖南大学潘安练教授和庄秀娟教授（共同通讯作者）合作设计了一系列范德华异质结，由带隙固定的WSe₂层和带隙连续变化的WS_2（1-x）Se_2x合金层组成，通过稳态光致发光实验验证了这些异质双层中IE的存在和可调节的层间带隙。通过调整WS_2（1-x）Se_2x合金层的成分，实现了1.97-1.40 eV的宽可调谐带隙范围，同时异质双层的波长可调IE发射范围为1.52-1.40 eV，观察到的IE发射波长可以在近红外区域从816.0 nm连续调谐到886.0 nm。时间分辨的光致发光（TRPL）实验表明IE的发射寿命超过了纳秒。这项研究工作克服了在层状材料的近红外波长范围内调控带隙的挑战，为探索二维材料层间激子和相关物理提供了一个的思想平台。

图1. 在范德华异质结中构建可调层间带隙的示意图。

合金化已被报道为一个极好的方法，以调整带隙在大范围高达数百毫电子伏特甚至大于1 eV。因此，使用具有连续可调带隙的单层TMDC(如WS_2(1?x)Se_2x (0<x<1)合金)和具有固定带隙的单层TMDC(如WSe₂)，我们可以构建具有可调层间带隙的垂直异动层结构，如图1a所示。根据前人工作的理论计算结果，WS_2(1?x)Se_2x(0≤x≤1)合金的CBM和VBM的绝对值随着x从0(WS₂)增加到1(WSe₂)而增加，如图1b所示。

图2. 当x=0，WSe₂/WS₂时，典型的WSe₂/WS_2（1-x）Se_2x异质结的微观结构表征。

图3. WSe₂/WS_2（1-x）Se_2x异质结样品的光学表征。

图4.WSe₂/WS_1.42Se_0.58异质双层样品的TRPL实验。

三、总结与展望

综上所述，利用单层过渡金属化合物构建的范德华异质节可用于产生连续变化的层间带隙。在这项工作中，我们设计了一系列由具有固定带隙的WSe₂层和具有可调带隙的WS_2(1?x)Se_2x合金层组成的范德瓦尔斯异质结构。TEM和STEM的表征证明了这些异质结构的高质量。

通过稳态和实时的PL实验，证实了层间带隙和IE发射的存在。观察到具有长寿命特性的IE辐射。通过调整WS_2(1?x)Se_2x合金层的组分数值，我们实现了从整个异质结构的层间带隙从1.97 eV到1.40 eV(调整范围为0.57 eV)的连续变化。更重要的是，在近红外区域，观测到的IE发射波长可以从816.0到886.0 nm连续调谐。这项工作克服了在层状材料近红外波长范围内调节带隙的挑战，为研究层间激子及相关物理提供了一个理想的平台。

四、文献信息

Wavelength Tunable Interlayer Exciton Emission at Near-infrared Region in Van der Waals Semiconductor Heterostructures (Nano Lett., 2020, DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c00258)

文献链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c00258